锂具有两种稳定同位素(6Li和7Li),其中丰度大于30%的6Li在核聚变反应中可用作氚增殖剂,高纯度的7Li在压水堆及钍基熔盐堆中可用作pH调节剂或冷却剂。开发高性能锂同位素分离材料对核工业发展具有重要意义。6Li和7Li结构仅相差一个中子,其物理化学性质十分相似,分离较为困难。现有工业锂同位素分离方法污染大、成本较高;基于冠醚及其衍生物的固相吸附分离材料面临锂同位素分离系数小、吸附容量低等问题。因此,亟需开发新的锂同位素分离基团及固相吸附材料,使其满足分离系数大、吸附容量高的要求。
近日,304永利集团官网入口金属材料强度国家重点实验室刘学特聘研究员、丁向东教授与中科院高能物理研究所石伟群研究员合作提出杯芳烃锂同位素分离新体系。实验合成了三种杯[4]芳烃修饰的共价有机框架材料(COFs),该材料结晶性较好,具有波浪形二维层状结构及AA堆叠方式。该系列COFs对锂的吸附容量可达94.66 mg·g-1,锂同位素分离系数达到1.053±0.002,为目前报道的最佳材料。该工作首次证明了杯芳烃及COFs材料在锂同位素分离中的巨大潜力。密度泛函理论(DFT)计算及XPS谱图分析证明高锂吸附容量来自于杯芳烃结构上丰富的活性吸附位点。这项工作为杯芳烃基COFs的进一步应用提供了新的方向,同时也为设计制备具有高吸附性能和高同位素分离水平的锂同位素分离材料开辟了新的道路。
该研究成果以“Calix[4]arene-Decorated Covalent Organic Framework Conjugates for Lithium Isotope Separation”为题目发表于《ACS Applied Materials & Interfaces》上。304永利集团官网入口硕士研究生哈锐为论文第一作者,刘学特聘研究员、丁向东教授和石伟群研究员为文章的共同通讯作者。304永利集团官网入口金属材料强度国家重点实验室为该工作的第一单位。文章合作者还包括304永利集团官网入口孙军教授和刘福柱助理教授、西安石油大学何萌讲师、中科院高能物理研究所蓝建慧副研究员以及天津大学王博威副教授。该工作得到了国家自然科学基金和西安交大青拔计划的支持。
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.2c20309